Chastain terasing daripada bapa kandungnya dan enggan mengesahkan pelbagai laporan berita mengenai identitinya. Dalam temu bual bersama Vogue pada tahun 2013, beliau menyatakan bahawa tiada bapa yang disenaraikan dalam sijil kelahiran beliau dan menganggap Michael Hastey, bapa tirinya sebagai bapanya.[70]

Chastain merupakan anak sulung daripada lima adik beradik; beliau mempunyai dua adik perempuan dan dua adik lelaki. Pada tahun 2014, beliau mendedahkan bahawa penglibatan beliau dengan To Write Love on Her Arms didorong oleh pembunuhan diri oleh salah seorang daripada adik perempuannya.[71]

Chastain merupakan seorang feminis[72] dan vegan.[73] Sehingga bulan Jun 2015, beliau tinggal di New York.[74][75]

Beliau berada dalam hubungan jangka panjang denga pengarah filem, Ned Benson sebelum berpisah pada tahun 2010.[76] Sejak tahun 2012, beliau mempunyai hubungan dengan Gian Luca Passi di Preposulo, seorang eksekutif Moncler.[77]